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近日,沈阳理工大学沈龙海教授团队在高掺杂上转换纳米粒子(UCNPs)的荧光调变领域取得重要进展。研究成果以“Influence of Ho3+ and Yb3+ Concentration Distributions on Ce3+-Fine-Tuned Upconversion Luminescence in Highly Doped Core–Multi-Shell Upconversion Nanoparticles”为题发表在国际知名期刊《Journal of Alloys and Compounds》上。沈阳理工大学为该论文第一单位,材料科学与工程学院教师匡野与理学院研究生徐俊豪为共同第一作者,理学院沈龙海教授与沈阳医学院王一维副教授为共同通讯作者。今天小卓为大家分享该研究成果,希望对您的科学研究或工业应用带来一些灵感和启发。
应用方向:上转换纳米粒子、高掺杂、核壳结构、NaHoF4、荧光调变

正文:
稀土离子具有丰富的梯状能级,能够吸收近红外激发光,并发射出紫外–可见光,实现上转换发光(UCL)。作为新一代荧光材料,稀土掺杂的UCNPs具有诸多优异的理化性能。Ce3+可通过与Ho3+之间的交叉驰豫(Ho3+–Ce3+ CR,图1),实现UCNPs的钬基荧光调变。虽然该策略已广泛运用,但在高掺杂多壳层UCNPs结构中缺乏细致探究。
近日,沈龙海教授团队通过含Ce3+组分的NaHoF4:Gd3+@NaGdF4:Yb3+高掺杂多壳层结构(Ho@Yb)UCNPs,探究了敏化剂Yb3+与激活剂Ho3+在核壳中的浓度分布对Ce3+调变钬基荧光的影响(图2、3)。

图1. Ce3+掺杂的Ho@Yb UCNPs中的UCL机制。

图2. 双层壳结构中Ho3+、Yb3+浓度分布对Yb3+–Ho3+ ET及钬基荧光强度和寿命的影响。

图3. 三层壳结构中Ho3+、Yb3+浓度分布对Ce3+调变钬基荧光强度和寿命的影响。
实验结果表明,内核中的Ho3+主要参与Ho3+–Ho3+ CR,而壳层中的Ho3+则可同时进行UCL与Ho3+–Ho3+ CR。壳层数目以及核壳中的Ho3+、Yb3+浓度分布会影响Yb3+–Ho3+ ET、Ho3+–Yb3+ EBT、Yb3+–Yb3+ EM、Ho3+–Ho3+ CR、Ho3+–Ce3+ CR、表面能量猝灭等多个UCL相关能量过程,进而改变Ce3+对钬基荧光的调变效果。

图4. Ce3+在核壳中的浓度分布对UCL机理的影响,以及核壳中Ho3+、Yb3+、Ce3+组分的浓度分布优化后,UCNPs的UCL性能。
此外,团队还对Ce3+在核壳中的浓度分布影响进行了探究(图4)。经过Ho3+、Yb3+、Ce3+各组分的浓度分布优化,样品具有高钬基红光亮度,且在Ce3+掺杂的同时,绿光红光强度比依旧能够随激发光功率密度上升而下降(图4)。
该研究可丰富NaHoF4 UCNPs的钬基荧光调变策略,提升材料在荧光成像、光致治疗、多级防伪等领域的应用前景。
关于此文章的更多细节请点击以下原文链接::https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2025.181927
配置推荐:
文中Ho@Yb UCNPs的稳态UCL光谱及瞬态荧光衰减曲线测试,采用的是卓立汉光旗下的OminiFluo990LSP型号荧光光谱仪。该设备可用于研究UCNPs的稳态和瞬态UCL特性。
下图为沈龙海教授团队使用的荧光光谱仪及相关设备,主要用于稀土上转换纳米材料的研究。

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