角分辨成像光谱的原理及前沿应用

引言

随着微纳加工技术和纳米光子学的快速发展，光子晶体、超表面及等离激元结构等人工微纳光学体系为光场调控提供了丰富的研究平台。通过对材料和结构的精确设计，研究人员能够有效调控光的传播、局域和辐射特性。对于这些微纳光学体系，光学响应不仅取决于光的频率，还与光在结构中的面内动量相关。光学本征模式的色散关系描述了模式频率随波矢的变化，是理解光子能带、导模共振及模式耦合等物理现象的重要基础。与此同时，连续域束缚态(Bound States in the Continuum,BIC)及非厄米奇异点(Exceptional Point,EP)等特殊光学态的研究也对光学模式的动量分辨表征提出了更高要求。因此，如何在实验中获得光学模式的能量-动量分布及相关辐射特性成为了微纳光子学研究中的重要问题。

近年来，随着光学成像与光谱探测技术的发展，角分辨成像光谱（Angle-resolved Imaging Spectroscopy）逐渐成为研究光学微纳结构及光与物质相互作用的重要实验手段。其应用已从光子能带测量拓展至光学奇异态、低维材料及光发光调控等多个前沿领域。在微纳光子学中，该技术为光子能带、BIC及EP等特殊光学态的实验研究提供了重要依据；在低维材料研究中，可用于揭示激子与光学模式的耦合行为及激子极化激元的色散特征；在发光材料领域，角分辨光致发光光谱能够进一步表征发光的能量与角度分布，为研究微纳结构对发光方向性、偏振特性以及辐射过程的调控提供新的视角。本文将从角分辨成像光谱的基本原理出发，结合上述领域的代表性研究成果，系统性地介绍该技术在微纳光子学、低维材料以及发光调控中的应用与发展。[1,2]

正文

一、角分辨成像光谱的测量原理

角分辨成像光谱是一种将光谱信息与传播方向信息相结合的光学表征技术，其核心在于利用傅里叶光学原理，将样品发光或散射的不同角度的光映射到动量空间，并通过光谱分辨探测获得光学响应随频率与面内波矢的变化关系。与传统光谱测量相比，该技术能够同时获得光学模式的能量和动量信息，为研究微纳光学结构中的色散关系与辐射特性提供直接的实验依据。[1,2]

傅里叶面成像是实现角度与动量对应的关键。对于传播于折射率为n的均匀介质中的光，其波矢大小为k=2πnλ₀，其中λ₀为真空波长。当光沿着与样品法线夹角为θ、方位角为φ的方向传播时，波矢在样品平面内的分量可以表示为：

k_x=2πnλ₀sinθcosφ
k_y=2πnλ₀sinθsinφ

由该式可知，光的面内波矢与传播方向(θ,φ)有确定的对应关系，因此通过测量不同角度下的光学响应能够获得光在动量空间中的分布。

根据透镜的傅里叶变换性质，样品发出的不同传播方向的光将汇聚于物镜后焦平面(Back Focal Plane, BFP)的不同位置，如图1所示，在理想消像差的条件下，满足Abbe正弦条件的物镜，其BFP的径向坐标与光的传播角度满足：

r_BFP=Csinθ

其中C为物镜光学参数与成像尺度有关的比例系数，结合上面两式可知：BFP的位置坐标与光的面内波矢之间存在一一对应关系。因此物镜BFP的光强分布能够反映样品远场辐射或散射光的动量空间分布。利用这一原理，无需逐个角度机械扫描就能通过傅里叶面成像获取一定角度范围内的光学信息。[1-3]

图 1：傅里叶面成像原理示意图[1]

在此基础上，将傅里叶面成像系统与成像光谱仪相结合即可实现光学响应在能量-动量空间中的同步测量。如图2所示，典型的角分辨成像光谱系统主要由光源、显微物镜、傅里叶面中继成像系统、成像光谱仪及二维探测器组成。样品的反射、透射或发射光由物镜收集，其BFP经过中继透镜系统成像至光谱仪的入口狭缝。沿狭缝方向的空间位置对应不同的面内波矢，进入光谱仪的光经过衍射光栅的色散后，不同波长的光被分离至探测器的另一个方向，由此，二维探测器的两个坐标分别对应动量和波长，实现了光学响应的R(λ,k_∥)、T(λ,k_∥)或I_PL(λ,k_∥)的测量。[1,2]

图 2：角分辨成像光谱系统的典型光路示意图[2]

根据探测方式的不同，角分辨成像光谱可以实现多种测量功能。采用宽带光源照明样品时并测量反射或透射信号时，可以得到角分辨反射光谱或角分辨透射光谱，进而研究光学共振及其随波矢变化的色散关系。当采用激光激发发光材料并收集其光致发光(Photoluminescence,PL)信号时，可以获得角分辨PL光谱，用于分析发光在能量与动量空间中的分布。此外，当利用窄带光源并将整个傅里叶平面成像至二维探测器时，还能够得到固定频率下的二维动量空间分布，即等频图(Isofrequency Image)。这一测量方式对于研究二维光子晶体的等频线、光辐射方向性及动量空间的偏振特性有重要意义。[1,2]

角分辨成像光谱的测量范围主要受限于光学系统的数值孔径(Numerical Aperture,NA)，其定义为NA=nsinθ_max ，其中θ_max为物镜能够收集到的*大光线半角。因此，角分辨成像光谱系统能够收集的*大面内波矢满足：

|k_∥|_max=k₀⋅NA

其中k₀=2πλ₀。较大的NA通常意味着更宽的可探测动量范围，但是实际的动量分辨率还会受到物镜像差、中继成像倍率及探测器的空间采样能力影响[1-3]。需要指出的是，傅里叶成像面主要获取的是能够耦合到远场的光学信息，对于无法直接辐射至远场的束缚模式，还需要借助结构散射或额外的动量耦合机制进行探测。

通过上述光学配置，角分辨成像光谱将传统的单一光谱测量拓展为能量与动量联合分辨的光学表征方法。进一步结合偏振分析和干涉测量，还能够获得光学模式的偏振态、相位及相干性等信息。

二、角分辨成像光谱在微纳光子学中的应用

1、光子能带与拓扑相变的表征

光子晶体是由不同介电常数的材料按照一定空间周期排列形成的人工光学结构，由于介电常数的周期性调制，光在结构中传播时发生布拉格散射从而形成具有特定色散关系的光子能带。对于光子晶体薄膜及周期性金属光栅，部分光学模式能够利用周期结构提供的倒格矢与自由空间辐射通道耦合，因此能够利用角分辨反射或透射光谱观察到其色散关系。通过进一步改变结构参数还能够研究能带简并、带隙闭合与重新打开等现象，为揭示光子能带的拓扑相变提供实验依据。

例如，2025年Li等人在Nano Letters报道了一种基于金属-介质-金属(Metal-Insulator-Metal,MIM)结构的二聚化银光栅，并利用一维Su-Schrieffer-Heeger(SSH)模型研究其光学能带的拓扑演化。该结构由底部银镜、SiO2介质层及顶部二聚化银光栅组成，调节银光栅厚度可以改变单胞内及单胞间的有效耦合强度，从而实现光子带隙的连续调控。研究人员分别制备了30、50和70nm厚的光栅，并通过角分辨反射光谱测量其能带结构，实验结果表明，当光栅厚度由30nm增加至50nm时，原本存在的光子带隙逐渐闭合，在约650nm处形成Dirac型能带交叉；厚度进一步增加至70nm时，带隙重新打开。结合高对称点处本征电场的对称性变化和SSH模型拟合，研究人员确定这一带隙闭合与重新打开的过程对应光子能带的拓扑反转。[4]

图 3：MIM二聚化银光栅的拓扑能带调控

进一步地，Fu等人在2026年报道了利用等离激元光栅实现高度局域化的Jackiw-Rebbi(JR)拓扑界面态度。研究人员设计了一种一维银光栅结构，通过改变光栅宽度调节能带结构，使光子带隙在临界宽度约193nm时闭合，并在继续改变宽度后重新打开，对应Zak相位由π到0的转变。在此基础上，将具有不同拓扑性质的两种光栅拼接，在界面处构造拓扑局域态。[5]

图 4：等离激元拓扑界面态的实验表征

2、BIC及其动量空间特征

BIC是一类特殊的光学本征态，其本征频率虽然处于自由空间辐射连续谱中，但是由于对称性保护或不同辐射通道之间的相消干涉无法向远场辐射。理想BIC的辐射损耗为0，理论上具有无限大的辐射品质因子。对于实际存在吸收和结构缺陷的光学体系，其总品质因子仍受到非辐射损耗等因素的限制。BIC一般处于动量空间中的特定位置，例如在具有适当对称性的光子晶体薄膜中，对称保护BIC可以出现在布里渊区中心的Γ点。由于理想BIC与外部辐射通道解耦，实验中一般无法直接从远场激发或探测该模式。当面内波矢偏离BIC所在位置时，对称性保护条件被部分解除，模式获得有限的辐射损耗，并在角分辨透射谱或反射谱中表现具有较窄线宽的共振特征。并且BIC还具有独特的动量空间拓扑性质，Zhen等人在2014年指出，光子晶体薄膜中的BIC可以对应远场偏振方向分布中的涡旋奇点，围绕BIC在动量空间中构造闭合路径，远场偏振方向会发生连续旋转，其绕转数可以定义为量子化的拓扑荷。这一理论将BIC与动量空间的偏振奇点相联系，为研究光学模式的拓扑性质提供新的物理图像。[6]

3、非厄米奇异点的动量空间表征

在开放光学系统中，光学模式不可避免受到材料吸收和辐射等损耗的影响，其本征频率为复数。奇异点(EP)是非厄米系统的特殊兼并点，在该位置不仅两个或多个本征值发生合并，它们对应的本征态也会同时合并。与普通厄米简并不同，EP附近的本征频率通常呈现平方根型分支结构，并伴随着特殊的模态交换和拓扑性质。

由于EP涉及光学模式复频率的简并，因此实际研究中不仅需要关注共振频率实部的变化，还需要进一步分析模式线宽及损耗特征。角分辨成像光谱能够同时记录不同面内波矢下的共振响应，为研究非厄米光学模式的耦合和简并行为提供重要手段。

在前述的MIM二聚化银光栅的研究中，Li等人进一步考虑了两个光学模式之间的损耗差异，并将非厄米项引入SSH有效哈密顿量。理论分析表明，系统中EP位置由模态耦合强度和损耗差共同决定，当结构参数满足特定条件时，原本的简并特征可以转变为位于有限面内波矢处的EP。[4]

对于EP的直接实验观测，Nguyen等人在2023年提出了基于交叉偏振动量空间成像的表征方法。由于光子晶体中导模共振通常与直接反射背景发生干涉，普通反射光谱中的共振线型可能受到Fano干涉影响，从而增加EP识别的难度。研究人员通过交叉偏振配置抑制非共振背景，突出与导模共振相关的散射信号，在能量-动量映射和等频动量空间成像中观察到EP的特征，并通过数值计算和解析模型进行了验证[7]。

图 5：MIM结构中EP附近的复能带及品质因子演化（左）[4]；交叉偏振动量空间成像（右）[7]

三、角分辨成像光谱在低维材料中的应用

以MoS2、WS2和WSe2为代表的二维过渡金属硫族化合物(Transition Metal Dichalcogenides,TMDs)具有较强的激子效应和显著的光学跃迁特征，为研究低维半导体中的光与物质相互作用提供了重要平台。当二维材料与光学微腔、光子晶体或等离激元结构集成时，材料中的激子能够与具有特定能量及动量的光学模式发生相互作用，进而改变体系的光谱响应和激发态性质。

激子是由库仑相互作用束缚的电子-空穴对。当激子与光学模式之间的相干能量交换足够强，并且能够与系统损耗相竞争时，体系进入强耦合状态，形成同时具备光子和激子性质的混合准粒子——激子极化激元(Exciton Polaritons)。强耦合的典型光谱特征是能带反交叉，即原本相交的两个模式发生分裂，形成上极化激元和下极化激元，通过角分辨反射、透射或PL光谱测量上下分支色散，并结合耦合振子模型拟合可以提取激子-光子耦合强度与Rabi能量劈裂。

2018年，Zhang等人在Nature Communications报道了基于亚波长光子晶体与单层TMD材料耦合的激子极化激元体系。研究人员将单层WS2或WSe2集成于SiN光子晶体光栅上，通过角分辨反射和角分辨PL测量，观察到腔光子模式与激子共振之间的反交叉特征，观察到约22.2meV的Rabi分裂。[8]

图 6：亚波长光子晶体与单层 TMD 材料耦合的激子极化激元

四、角分辨成像光谱在发光调控中的应用

对于发光材料，传统光致发光光谱一般记录一定收集范围内的发射强度与波长的关系，无法直接区分不同出射方向的光学信号。角分辨PL光谱将发光强度进一步表示为波长和面内波矢的函数，能够揭示发光材料与微纳结构耦合后的远场辐射分布。通过设计微纳结构的色散关系、模式对称性及辐射通道，可以实现对发光强度、出射方向、偏振态和光学波前的调控。因此，角分辨PL不仅能够作为发光材料的光谱表征方法，还可用于研究微纳结构如何改变发光体与外部辐射通道之间的耦合关系。

1、二维材料的定向发光与谷激子调控

单层TMD材料具有特殊的能谷自由度，其布里渊区的K和K’能谷分别对应不同的圆偏振光学跃迁定则。这一性质为谷自由度调控及偏振光元提供了重要基础。然而传统的二维材料的自发发射通常分布在较宽的角度范围内，如何将不同能谷对应的光子有效分离并导向特定方向，是实现谷激子光源的重要问题。

2020年，Wang等人在Light:Science & Applications报道了利用光子晶体Bloch模式实现单层WS2谷激子定向发射的研究。研究人员设计了一种面内反演对称性破缺的全介质光子晶体薄膜，使其在动量空间中形成具有不同圆偏振特征的Bloch模式。单层WS2发出的谷激子光子与相应偏振态的Bloch模式耦合后，可以被导向不同的远场传播方向，从而实现不同谷相关发射的空间分离。并且通过偏振分辨角分辨PL测量，分别获得了左、右旋圆偏振发光在能量-动量空间中的分布，观察到两种圆偏振分量的发射峰位于不同角度，形成明显的方向性分离。[9]

图 7：光子晶体辅助的WS2谷激子定向发射

2、基于BIC的涡旋发光与波前调控

除了发光强度、方向和偏振外，微纳光学结构还能调控发光的相位分布，从而产生具有特定波前结构的光场。涡旋光是一类具有螺旋相位波前的特殊光束，其电场通常包含与方位角相关的相位因子e^ilφ，其中l为轨道角动量拓扑荷。

2024年，Xia等人子啊Advance Materials报道了利用光子晶体BIC实现单层WS2自旋锁定涡旋发射研究，研究人员将单层WS2与SiNx光子晶体薄膜集成，利用对称保护BIC在动量空间的偏振拓扑性质，实现对激子发射波前的调控。[10]与传统依靠外部螺旋相位板或空间光调制器产生涡旋光的方式不同，这类研究将波前调控能力集成至发光体周围的微纳光学环境中。角分辨成像及偏振分辨测量为观察其动量空间辐射分布提供了重要信息。

图 8：基于光子晶体BIC的WS2涡旋发光

3、钙钛矿量子点的多维发光调控

相较于二维半导体，胶体量子点在发光波长、材料组成及溶液加工方面具有较高的可调性，是新型显示、片上光源和集成光电器件的重要候选材料，然而常规量子点薄膜的发射通常分布于较宽的角度范围内，且偏振选择性有限，因此难以获得高方向性和特定偏振态的光输出。

2026年，Ding等人在ACS Nano报道了利用等离激元准BIC实现了CsPbI3钙钛矿量子点多维发光调控的研究。研究人员设计了一维金光栅，在其表面通过原子层沉积制备Al2O3隔离层，并进一步集成发射中心位于690nm的CsPbI3量子点。通过角分辨反射光谱，研究人员确定了准BIC共振与量子点发射光谱的匹配，在采用6nm厚的Al2O3隔离层的结构中，光栅区域的平均PL强度较平面参考区域提高超过两倍，局部*大增强超过4倍。进一步利用角分辨PL测量表明，通过调节光栅的几何参数，能够将发光方向分别调控约至±16°、±12°和±6°，相应的角度半高全宽分别约为5°、3°和3°，实现了窄角度的定向发射。此外，该研究还表现出显著的偏振选择性，泵浦偏振各向异性*高达到85.4%。[11]

图 9：等离激元准BIC对CsPbI3量子点发光特性的调控

综上所述，角分辨成像光谱作为一种兼具了光谱分辨和动量分辨能力的光学表征技术，为研究微纳光学结构中的光学模式及光与物质相互作用提供了重要手段，未来，随着高分辨率光谱探测、偏振成像及相位测量技术的进一步发展，角分辨成像光谱有望从能量与动量的联合测量向多维光场表征拓展，为复杂光学模式的识别、光–物质相互作用机制的研究以及新型集成光子器件的设计与优化提供更加全面的实验支持。

参考文献

[1] Zhang Y, Zhao M, Wang J, et al. Momentum-space imaging spectroscopy for the study of nanophotonic materials. Science Bulletin, 2021, 66(8): 824–838.

[2] Cueff S, Berguiga L, Nguyen H S. Fourier imaging for nanophotonics. Nanophotonics, 2024, 13(6): 841–858.

[3] Kurvits J A, Jiang M, Zia R. Comparative analysis of imaging configurations and objectives for Fourier microscopy. Journal of the Optical Society of America A, 2015, 32(11): 2082–2092.

[4] Li W, Luo C, Tian S, et al. Topological band engineering in q-BICs and EPs derived from visible range plasmons. Nano Letters, 2025, 25: 6117–6124.

[5] Fu Z, Luo C, Yu Z, et al. Highly localized plasmonic Jackiw-Rebbi state from a topological phase transition. Nano Letters, 2026, 26: 9213–9221.

[6] Zhen B, Hsu C W, Lu L, Stone A D, Soljačić M. Topological nature of optical bound states in the continuum. Physical Review Letters, 2014, 113: 257401.

[7] Nguyen V A, Le V H, Sarelli E, et al. Direct observation of exceptional points in photonic crystal by cross-polarization imaging in momentum space. Applied Physics Letters, 2023, 123: 191105.

[8] Zhang L, Gogna R, Burg W, Tutuc E, Deng H. Photonic-crystal exciton-polaritons in monolayer semiconductors. Nature Communications, 2018, 9: 713.

[9] Wang J, Li H, Ma Y, et al. Routing valley exciton emission of a WS₂ monolayer via delocalized Bloch modes of in-plane inversion-symmetry-broken photonic crystal slabs. Light: Science & Applications, 2020, 9: 148.

[10] Xia M, Chen Y, Zhou J, et al. Spin-locked WS₂ vortex emission via photonic crystal bound states in the continuum. Advanced Materials, 2024, 36: 2400214.

[11] Ding X, Luo C, Fu Z, et al. Multidimensional emission control of CsPbI₃ quantum dots using plasmonic quasi-bound states in the continuum. ACS Nano, 2026, 20: 19832–19841.