激发光的偏振状态对于SHG强度的影响主要原因是什么？

在前面三期中，我们连续展现了华中科技大学韩俊波教授课题组在SHG上的出色工作，从本期开始，我们开始做一些基础性的讨论。

本期是第三期：激发光的偏振状态对于SHG强度的影响主要原因是什么？

激发光的偏振状态对二次谐波生成（SHG）强度有显著影响。

这种影响主要通过以下几个方面体现：

1. 表面等离子体共振（SPR）模式的激发

• p偏振光：p偏振光（偏振方向平行于入射平面）能够更有效地激发纵向表面等离子体共振（LSPR）模式。这是因为p偏振光的电场分量与纳米结构的长轴方向一致，能够更有效地与纳米结构相互作用，从而增强局域电场。这种增强的局域电场会显著提高SHG的效率。
• s偏振光：s偏振光（偏振方向垂直于入射平面）对LSPR模式的激发效果较弱。这是因为s偏振光的电场分量与纳米结构的长轴方向垂直，与纳米结构的相互作用较弱，因此对局域电场的增强效果有限。因此，s偏振光激发下的SHG强度通常较低。

2. 实验观察

• 实验结果：在实验中，作者观察到在p偏振激发下，Au、Ag和Au–Ag–Au纳米棒混合结构的SHG强度显著高于s偏振激发下的强度。具体来说，Ag纳米棒混合结构在p偏振激发下的SHG强度比s偏振激发下的强度高一个数量级以上。这表明p偏振光能够更有效地激发SPR模式，从而增强SHG信号。
• 饱和现象：在高激发功率下，p偏振激发下的SHG强度会出现饱和现象。这是因为部分激发能量会转化为光致发光（PL），从而抑制了SHG的进一步增强。这种饱和现象在s偏振激发下不明显，因为s偏振光激发下的SHG强度本身较低。

FDTD模拟：通过有限差分时域（FDTD）模拟，作者计算了不同偏振状态下纳米棒的电场分布和局域场增强因子（fE）。模拟结果表明，p偏振光在纳米棒的长轴方向上产生了更强的局域电场增强，这与实验观察到的SHG强度的偏振依赖性一致。具体来说，p偏振光在纳米棒的长轴方向上产生了显著的电场增强，而s偏振光在纳米棒的短轴方向上产生的电场增强较弱。

4. 具体数据

• Ag纳米棒混合结构：在p偏振激发下，Ag纳米棒混合结构的SHG强度比s偏振激发下的强度高一个数量级以上。这表明p偏振光能够更有效地激发Ag纳米棒的LSPR模式，从而显著增强SHG信号。
• Au纳米棒混合结构：在p偏振激发下，Au纳米棒混合结构的SHG强度也显著高于s偏振激发下的强度，但整体强度仍低于Ag纳米棒混合结构。这表明Au的SPR效应虽然较强，但不如Ag显著。
• Au–Ag–Au纳米棒混合结构：在p偏振激发下，Au–Ag–Au纳米棒混合结构的SHG强度介于Au和Ag纳米棒混合结构之间。这表明通过合理设计纳米结构，可以实现对SHG强度的有效调控。

结论

激发光的偏振状态对SHG强度有显著影响。p偏振光能够更有效地激发纳米结构的LSPR模式，从而显著增强SHG信号。相比之下，s偏振光对LSPR模式的激发效果较弱，因此SHG强度较低。通过合理选择激发光的偏振状态，可以优化SHG信号的强度，从而提高非线性光学测量的灵敏度和效率。