Au–Ag–Au纳米棒混合结构如何影响SHG信号强度？

在前面三期中，我们连续展现了华中科技大学韩俊波教授课题组在SHG上的出色工作，从本期开始，我们开始做一些基础性的讨论。

本期是第二期：Au–Ag–Au纳米棒混合结构如何影响SHG信号强度？

• 增强局域电场：Au–Ag–Au纳米棒混合结构中，金（Au）和银（Ag）段的表面等离子体共振（SPR）效应可以显著增强局域电场。特别是银（Ag）段，由于其在可见光和近红外区域具有非常强的SPR效应，能够产生非常强的局域电场增强。
• 协同效应：Au和Ag段的组合可以产生协同效应，进一步增强局域电场。这种协同效应不仅来自于各自的SPR效应，还来自于它们之间的界面模式。这些界面模式可以提供额外的局域电场增强，从而提高SHG效率。

2. 纳米结构设计

• 多段结构的优势：Au–Ag–Au纳米棒混合结构通过合理设计，可以实现对局域电场的多重增强。例如，通过调整Au和Ag段的长度和位置，可以优化SPR模式的激发，从而进一步增强局域电场。
• 相位匹配条件：p偏振光在激发LSPR模式时，能够更好地满足相位匹配条件。这是因为p偏振光的电场分量与纳米棒的长轴方向一致，使得入射光波和产生的二次谐波波在传播过程中更容易保持相位一致。这种对齐有助于减少相位失配，从而提高SHG的效率。

3. 实验观察

• SHG强度的显著增强：实验结果显示，Au–Ag–Au纳米棒混合结构在p偏振光激发下的SHG强度显著高于纯Au和纯Ag纳米棒混合结构。具体来说，Au–Ag–Au纳米棒混合结构的SHG强度可以达到纯Ag纳米棒混合结构的水平，甚至更高。这表明通过合理设计纳米结构，可以实现对SHG强度的有效调控。
• 饱和现象：在高激发功率下，Au–Ag–Au纳米棒混合结构的SHG强度会出现饱和现象。这是因为部分激发能量会转化为光致发光（PL），从而抑制了SHG的进一步增强。这种饱和现象在s偏振光激发下不明显，因为s偏振光激发下的SHG强度本身较低。

4. 数值模拟

FDTD模拟：通过有限差分时域（FDTD）模拟，可以计算不同偏振状态下纳米棒的电场分布和局域场增强因子（fE）。模拟结果表明，p偏振光在纳米棒的长轴方向上产生了更强的局域电场增强，这与实验观察到的SHG强度的偏振依赖性一致。具体来说，p偏振光在纳米棒的长轴方向上产生了显著的电场增强，而s偏振光在纳米棒的短轴方向上产生的电场增强较弱。

5. 具体机制

• 电场增强与相位匹配：p偏振光的电场分量与纳米棒的长轴方向一致，能够更有效地激发LSPR模式，从而在纳米结构的局域区域产生更强的电场增强。这种增强的局域电场有助于满足相位匹配条件，从而提高SHG的效率。
• 协同效应：Au和Ag段的组合可以产生协同效应，进一步增强局域电场。这种协同效应不仅来自于各自的SPR效应，还来自于它们之间的界面模式。这些界面模式可以提供额外的局域电场增强，从而提高SHG效率。

6. 总结

Au–Ag–Au纳米棒混合结构通过增强局域电场和优化相位匹配条件，显著提高了SHG强度。具体来说，这种结构通过以下方式实现对SHG强度的增强：

• 增强局域电场：通过激发Au和Ag段的SPR效应，以及它们之间的界面模式，显著增强局域电场。
• 优化相位匹配条件：p偏振光在激发LSPR模式时，能够更好地满足相位匹配条件，从而提高SHG的效率。
• 协同效应：Au和Ag段的组合可以产生协同效应，进一步增强局域电场，从而提高SHG效率。

因此，Au–Ag–Au纳米棒混合结构在SHG应用中具有显著优势，特别是在需要高效率和强信号的场合。